Aksi kekerasan dan penderitaan yang dialami masyarakat Burma membuat Suu Kyi mulai terlibat dalam kegiatan politik pertama kali dengan mengirimkan surat terbuka kepada pemerintah. Dalam surat tersebut ia mempertanyakan susunan Komite Konsultatif Independen untuk Pemilu Multipartai. Selanjutnya ia melakukan orasi di depan Swedagon Pagoda di hadapan ribuan orang yang menuntut pemerintahan demokratis. Dalam pidatonya ia didampingi oleh suami dan kedua putranya.
Aksi Suu Kyi membuat pihak militer mulai gerah. Pihak militer kemudian membentuk State Law and Order Restoration Council (SLORC) pada tanggal 18 September 1988. Dalam kekacauan politik yang mulai memanas tersebut Suu Kyi mendirikan National League for Democracy (NLD) pada tanggal 24 September 1988 dan ia terpilih sebagai Sekretaris Jenderal.
Kebijakan partai ini adalah antikekerasan dan pembangkangan sipil. Sebagai sekretari jenderal Suu Kyi pun ikut aktif melakukan orasi-orasi ke berbagai daerah dengan melibatkan massa dalam jumlah yang sangat besar untuk menentang larangan yang dibuat SLORC.
Suu Kyi bertekad mendelegasikan hidupnya untuk membantu rakyat. Ia bersumpah untuk mengabdikan hidupnya bagi rakyat Burma sebagaimana ayah dan ibunya, hingga akhir hayatnya. Sumpah Suu Kyi diucapkan saat kematian ibunya pada tanggal 27 Desember 1988.
Sumpah dan tekadnya berjuang untuk rakyat Burma semakin gencar ia lakukan walaupun harus menghadapi intimidasi, penangkapan, dan upaya pembunuhan. Hingga akhirnya ia dinyatakan dilarang mengikuti pemilu.
Pada tanggal 5 April 1990, terjadi sebuah tragedi di Delta Sungai irawaddy. Pada saat itu, dengan sangat berani Suu Kyi berjalan menuju para tentara yang ingin menangkapnya. Ia kemudian ditangkap dan dijebloskan dalam tahanan rumah, tanpa tuntutan ataupun pengadilan.
Michael suaminya datang mengunjunginya pada hari ketiga, saat ia melakukan mogok makan selama tiga hari meminta agar dirinya dikirim ke penjara bergabung bersama-sama mahasiswa lain yang ditahan. Aksi Suu Kyi itupun berhenti setelah pihak militer berjanji akan memperlakukan para mahasiswa dengan lebih baik.
Aksi manuver politik Suu Kyi cukup memberikan tekanan luar biasa bagi junta militer. Kondisi politik yang kemudian memanas memaksa junta militer mempercepat pemilu pada tahun 1990.
Belum tahu siapa Suu Kyi? Baca di artikel : Sekilas tentang sosok AungSan Suu Kyi
Pemilu pun dimenangkan NLD dengan menguasai 82% kursi di parlemen. Akan tetapi, SLORC menolak hasil pemilu ini dan tetap mempertahankan pemerintahan junta militernya.
